基于第一性原理计算的石墨氧化机制探讨

doi:10.3969/j.issn.1001-1935.2022.03.005

耐火材料 ›› 2022, Vol. 56 ›› Issue (3): 202-205.DOI: 10.3969/j.issn.1001-1935.2022.03.005

基于第一性原理计算的石墨氧化机制探讨

毕玉保¹^,³⁾(), 王慧芳²^,³⁾, 张海军³⁾()

1)河南科技大学高温材料研究院河南洛阳 471000
2)山西工程技术学院山西阳泉 045000
3)武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室湖北武汉 430081

收稿日期:2021-07-14 出版日期:2022-06-15 发布日期:2022-06-24
通讯作者: 张海军,男,1970年生,博士,教授。E-mail: zhanghaijun@wust.edu.cn
作者简介:毕玉保:男,1974年生,博士,讲师。E-mail: bi_yubao@163.com
基金资助:
国家自然基金资助项目(51872210);国家自然基金资助项目(52072274);武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室开放课题(G202004);武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室开放课题(G202008);河南科技大学博士科研启动项目(13480004)

Discussion on oxidation mechanism of graphite based on First Principle calculation

Bi Yubao¹^,³⁾(), Wang Huifang²^,³⁾, Zhang Haijun³⁾()

1)High Temperature Materials Institute,Henan University of Science and Technology,Luoyang 471003,Henan,China

Received:2021-07-14 Online:2022-06-15 Published:2022-06-24
Contact: Zhang Haijun

摘要/Abstract

摘要：

应用第一性原理,采用Materials Studio计算软件的CASTEP模块,计算分析了石墨的氧化机制。计算结果表明:1)当层状石墨以六边形或条形方式失去C原子,产生结构缺陷时,体系的能量最低,结构最稳定。2)当石墨表面C原子与O原子结合发生氧化反应时,O原子更易与六边形或条形方向的C原子结合。3)石墨的实际氧化行为较好地验证了该计算结果。

关键词: 石墨, 氧化, 第一性原理, CASTEP, 耐火材料

Abstract:

The oxidation mechanism of graphite was calculated and analyzed based on the First Principle via the CASTEP module of Materials Studio.The results show that:(1)when structural loss happens in the form that layered graphite loses C atoms in the hexagonal or strip direction,the system has the lowest energy and the most stable structure;(2)when the C atoms on the graphite surface react with O atoms,the O atoms are easier to combine with the C atoms in the hexagonal or strip direction;(3)the actual oxidation behavior of graphite well verifies the calculation results.

Key words: graphite, oxidation, First Principle, CASTEP, refractories

中图分类号:

TQ175.1

毕玉保, 王慧芳, 张海军. 基于第一性原理计算的石墨氧化机制探讨[J]. 耐火材料, 2022, 56(3): 202-205.

Bi Yubao, Wang Huifang, Zhang Haijun. Discussion on oxidation mechanism of graphite based on First Principle calculation[J]. Refractories, 2022, 56(3): 202-205.

图/表 6

图1 层状石墨的初始构型

Fig.1 Initial configuration of graphite

图2 几何优化前后六种空位型构型

Fig.2 Six vacancy configurations before and after optimization

图3 优化后各空位型结构模型对应的体系能量

Fig.3 Energy of vacancy configurations after optimization

图4 几何优化前后六种吸附型构型

Fig.4 Six adsorption configurations before and after optimization

图5 几何优化后各吸附型结构模型对应的体系能量

Fig.5 Energy of adsorption configurations after optimization

图6 石墨经973 K氧化30 min后的SEM形貌

Fig.6 SEM images of graphite oxidized at 973 K for 30 min

参考文献 12

[1]	李新健, 柯昌明, 李楠. 含碳耐火材料的防氧化方法[J]. 耐火材料, 2006, 40(2):133-135+142.
[2]	刘开琪. 含炭耐火材料抗氧化涂料的配制及抗氧化原理[J]. 耐火材料, 2000, 34(1):20-22.
[3]	COOPER C F. Graphite: nature’s unique raw material[J]. Journal of Canadian Ceramic Society, 1994, 63(3):197-208.
[4]	REUTER K, FRENKEL D, SCHEFFLER M. The steady state of heterogeneous catalysis,studied by first-principles statistical mechanics[J]. Physical Review Letters, 2004, 93(11):116105. DOI URL
[5]	HONKALA K, HELLMAN A, REMEDIAKIS I N, et al. Ammonia synthesis from first-principles calculations[J]. Science, 2005, 307(5709):555-558. DOI URL
[6]	NØRSKOV J K, BLIGAARD T, ROSSMEISL J, et al. Towards the computational design of solid catalysts[J]. Nature Chemistry, 2009, 1(1):37-46. DOI URL
[7]	LIN L L, ZHOU W, GAO R, et al. Low-temperature hydrogen production from water and methanol using Pt/α-MoC catalysts[J]. Nature, 2017, 544(7648):80-83. DOI URL
[8]	LIU G, ROBERTSON A W, LI M M-J, et al. MoS₂ monolayer catalyst doped with isolated Co atoms for the hydrodeoxygenationreaction[J]. Nature Chemistry, 2017, 9(8):810-816. DOI URL
[9]	WANG J K, DENG X G, ZHANG H J, et al. Synthesis of carbon nanotubes via Fe-catalyzed pyrolysis of phenolic resin[J]. Physica E:Low-dimensional Systems and Nanostructures, 2017, 86:24-35. DOI URL
[10]	GU Y J, LU L L, ZHANG H J, et al. Nitridation of silicon powders catalyzed by cobalt nanoparticles[J]. Journal of the American Ceramic Society, 2015, 98(6):1762-1768. DOI URL
[11]	PERDEW J P. Generalized gradient approximations for exchange and correlation: A look backward and forward[J]. Physica B Condensed Matter, 1991, 172(1-2):1-6. DOI URL
[12]	MORONI E G, KRESSE G, HAFNER J, et al. Ultrasoftpseudopotentials applied to magnetic Fe,Co,and Ni:From atoms to solids[J]. Physical Review B, 1997, 56(24):15629-15646. DOI URL

[1]	姚路炎, 韩兵强, 张锦化, 柯昌明. Ti-Si-Fe合金添加量对Si₃N₄结合SiC材料结构与性能的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(4): 277-283.
[2]	刘保侠, 张盟, 周绪强, 牛云松, 黄迪, 杨沁乾, 鲍泽斌, 朱圣龙. 高能等离子喷涂垂直裂纹氧化锆热障涂层工艺及结合性能研究[J]. 耐火材料, 2024, 58(4): 284-289.
[3]	任河, 佟天白, 刘梅, 王利娜, 范召东. 氧化铝气凝胶的耐温性能研究[J]. 耐火材料, 2024, 58(4): 297-301.
[4]	邓江, 刘学新, 李文, 张子翼, 员文杰. 氧化铝粒径和氧化锆粉外加量对氧化铝造粒粉性能的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(4): 307-313.
[5]	李莹, 汪涤, 赵莉, 尹艺程, 贾全利. 石墨类型对Al₂O₃-MgO浇注料性能的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(4): 323-328.
[6]	梁效诚, 冯雨, 刘中飞, 罗旭东, 黄敏, 吴锋. 预合成CaZrO₃对镁锆质耐火材料性能的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(3): 213-217.
[7]	邵荣丹, 鞠茂奇, 程水明, 夏昌勇, 李旭治, 张寒, 单江博. 氧化硼对Al₂O₃-SiC-C质浇注料力学性能的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(3): 230-233.
[8]	何维祥, 罗明, 何亮, 柯极峰. 高精炼比模式下钢包渣线镁碳砖的研制及应用[J]. 耐火材料, 2024, 58(3): 234-237.
[9]	孟红涛, 马龙斌, 刘鑫. 预氧化对焦炉用氮化物结合碳化硅材料抗氧化性的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(3): 242-245.
[10]	刘然, 刘晏廷, 高艳甲, 邓勇. 熔融还原炼铁工艺用耐火材料的研究进展[J]. 耐火材料, 2024, 58(3): 251-256.
[11]	陈天任, 王战民, 秦红彬, 梁成凯, 李旭治. 氢冶金工艺及氢基竖炉用耐火材料研究进展[J]. 耐火材料, 2024, 58(3): 263-269.
[12]	张会, 柴倩, 张红, 王艺兴, 郝晨曦, 王星雨. 氧化锆和氧化镧共掺杂对堇青石多孔陶瓷性能的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(2): 99-103.
[13]	孙格格, 李国华, 矫长发, 田琳. 表面活性剂对镁质泡沫料浆及多孔骨料显微结构的影响[J]. 耐火材料, 2024, 58(2): 161-166.
[14]	王指正, 郭玉香, 杨晓东, 孙培凇. SiO₂-Al₂O₃复合气凝胶常压干燥制备技术研究进展[J]. 耐火材料, 2024, 58(2): 179-184.
[15]	慕鑫, 贾毅, 刘春阳, 柴光伟, 余吴明, 杜传明, 马北越. 废旧高铝砖在LF精炼渣中的溶解行为研究[J]. 耐火材料, 2024, 58(1): 25-29.

基于第一性原理计算的石墨氧化机制探讨

Discussion on oxidation mechanism of graphite based on First Principle calculation

RichHTML

PDF

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 6

参考文献 12

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价